We wrześniu 1963 r. nastąpiły w regionie silne opady deszczu. Namoknięte warstwy łupków z każdym dniem traciły zwięzłość i stanowiły coraz lepszą warstwę poślizgową. Na dziesięć dni przed katastrofą stwierdzono uaktywnienie się procesów spełzywania gruntu, które osiągnęło szybkość 41 cm na dobę. Po dłuższych wahaniach nadzór zapory zdecydował się na otwarcie upustów i odprowadzenie części wody. Do chwili katastrofy poziom lustra wody obniżono zaledwie o 23 m.
9 października 1963 r. o godzinie 22.39 doszło do katastrofy. Z namokniętego wodą zbocza Monte Toc, na szerokości blisko 3 km, do zbiornika powyżej zapory zjechało z prędkością 110 km/h 240-270 mln m³ skał, ziemi, drzew. Przy wysokim stanie wody w zbiorniku spowodowało to jej spiętrzenie i powstanie dwóch fal powodziowych. Jedna zniszczyła szereg przysiółków na zboczach po przeciwnej stronie zbiornika i powyżej niego. Druga przelała się przez koronę zapory. W wyniku tego powstała fala 70-metrowej wysokości, która pędząc wąską doliną poniżej zapory z prędkością blisko 100 km/h zrównała w powierzchnią ziemi miejscowości Pirago, Rivalta, Villanova, Faè i położoną u wylotu doliny Vajont miejscowość Longarone, zabijając 1909 osób (wg niektórych źródeł było około 2000 ofiar). Sama zapora nie uległa większemu zniszczeniu. Zbiornik Vajont został wypełniony gruzem skalnym do wysokości 175 m i tym samym stracił większość swych własności retencyjnych.